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　　【论文链接】

　　https://doi.org/10.1002/smll.202305390

　　【作者单位】

　　云南大学

　　【论文摘要】

　　通过一种新颖的超快焦耳加热技术，定制了一种具有明确FeCoN6部分的FeCo/DA NC催化剂。

　　该催化剂在碱性环境中表现出优异的氧还原反应活性和稳定性。由FeCo/DA NC驱动的锌-空气电池的功率密度和充放电循环性能也超过了Pt/C催化剂。

　　FeCo/DA NC优良的氧还原反应活性来源于其电荷环境和3d轨道自旋态的显著变化。这不仅提高了活性中心与含氧中间体之间的结合强度，而且为含氧中间体提供了备用反应中心。此外，各种原位检测技术表明，四电子氧还原反应的速率决定步骤是*O2质子化。

　　这项工作为双金属催化剂的精确设计和快速制备提供了有力的支持，为理解氧还原反应中的轨道相互作用开辟了新的思路。

　　【实验方法】

　　FeCo/DA NC的合成：

　　将6.6mg Fe(OH)(OAc)2·nH2O、18.7mg Co(OAc)2·4H2O、69mg 1,10-菲咯啉一水合物和120mg炭黑添加到50ml乙醇中并搅拌30分钟。然后将溶液离心并真空干燥。将前体粉末负载到碳片上，在两端施加40V的电压和360A的电流，并在氩气氛中进行焦耳加热。设备监测显示，样品在3秒内迅速达到1100℃，约15秒后自然冷却至室温。所得松散黑色粉末被命名为FeCo/DA NC。

　　【图文摘取】

　　【主要结论】

　　采用超快焦耳加热技术成功制备了FeCo/DA NC催化剂。

　　与FeN6和CoCoN6结构相比，FeCoN6结构的构建不仅优化了活性中心的电子结构，而且通过Fe和Co金属之间的级联机制有效地降低了ORR过程的能垒，从而获得了良好的ORR能力。

　　Fe和Co共存的纳米结构表现出更明显的电荷局域化现象和较高的电子自旋构型，有利于含氧中间体的快速吸附和脱附，保证了后续反应步骤的顺利进行。此外，原位检测技术跟踪了关键中间体O2−物种的信号，澄清了ORR FourelEtron过程中的RDS是*O2质子化。

　　这项工作为快速、精确地设计具有合理电子结构的高效催化剂开辟了一条新的途径。