由于传统电解质的电解质-电极相容性差、工作温度范围窄和尚未解决的安全问题,高能量密度锂金属电池的发展受到严重阻碍。为了促进可充电锂金属电池的实际使用,研究者们一直致力于开发合适的电解质系统。基于丁二腈(SN)固态塑料晶体电解质(PCE)由于其合适的离子电导率和较宽的电化学窗口被认为是一种很有潜力的电解质系统。
本文中作者展示了一种原位交联塑料晶体基电解质(CPCE),由于其高效的离子传输和增强的界面相容性,具有高安全性和较宽的温度使用范围,适用于高能量密度锂金属电池。
【本文亮点】
1. 基于丁二腈(SN)和乙氧基化三羟甲基丙烷三丙烯酸酯(ETPTA)与极性羰基的相互作用,CPCE提供了良好的能级和集中的配位结构,从而改善了电化学窗口和稳定的电极-电解质界面。
2. 交联的ETPTA和SN分子之间的锚定效应使得SN分子的结晶也受到抑制,确保了在宽温度范围内CPCE中合适的离子迁移。而且,交联ETPTA的不漏液特性和塑料晶体电解质(PCE)的不燃性进一步增强了CPCE的安全性。
3. CPCE能够实现高离子电导率(40°C时为1.08 mS cm-1)和宽电化学窗口(≈5.4 V vs Li+/Li)以及宽广的工作温度范围(-20-100°C)。此外,Li|Cu电池的无枝晶锂沉积形态和高库仑效率(≈99.1%)也证明了锂电镀/剥离的高可逆性。
4. 在实际测试条件下,Cu|CPCE|LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2无阳极软包电池在测试中表现出高能量密度(≈1520 Wh L-1)和高安全性。
该研究为实现高能量密度锂金属电池储能系统的实际应用开辟了一条新途径。
Aoxuan Wang, Shouxian Geng, Zhengfei Zhao, Zhenglin Hu, Jiayan Luo, In Situ Cross-Linked Plastic Crystal Electrolytes for Wide-Temperature and High-Energy-Density Lithium Metal Batteries, Advanced Functional Materials, 2022, https://doi.org/10.1002/adfm.202201861