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图文摘要
近日，河海大学王超院士团队在Journal of Cleaner Production上发表了题为“Engineering phase and vacancy with anchoring Fe nanoparticles for photothermal conversion in peroxymonosulfate activation toward efficient removal of carbamazepine”的研究论文(DOI: https://doi.org/10.1016/j.jclepro.2023.138263)。该研究通过相位工程和新颖的焦耳加热策略，在MoS2上的引入了稳定的1T金属相和丰富的硫缺陷；同时将Fe纳米颗粒锚定在催化剂上，以产生耦合的光热和等离子体。这种催化剂呈现纳米花结构，具有高点的电子传输能力、丰富的吸附位点以及优秀的光热转化能力，能有效地激活过一硫酸盐（PMS）以降解卡马西平（CBZ）。
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基于过一硫酸盐( PMS )的高级氧化技术在水体修复中显示出巨大的潜力，但催化剂中PMS活性位点的不足和活性位点的低转化率限制了其在实际中的广泛应用。因此，设计和合成高效、环境友好的催化剂用于活化PMS引起了人们的广泛关注。在这项研究中，作者通过在2H相MoS2 ( THMS )中引入1T金属相来构建具有稳定异质结构的1T/2H多相MoS2（THMS），以实现高电子转移效率。并提出了一种通过焦耳加热策略引入硫缺陷以增加催化剂活性位点的新方法，从而形成富含缺陷的THMS ( DTHMS )。此外，我们锚定了Fe纳米颗粒( DTHMS @ Fe ) 在DTHMS上以增强局部表面等离子体共振诱导的光热效应，用于加速活性位点的转化和PMS的活化。DTHMS@Fe可以通过在模拟可见光下的光热效应快速提高系统温度来热激活PMS，由此观察到的反应速率是DTHMS/PMS/光系统的2.3倍。我们的工作为利用太阳能光热转换构建PMS共活化系统提供了一种新的解决方案。这是一种很有前途的方法，可以有效降解新型关注的污染物（CECs），同时降低应用成本和能源消耗。
图文导读
图1（a） THMS和DTHMS的SEM图像。（b） DTHMS的TEM图像。（c） DTHMS的HRTEM图像。（d） DTHMS、THMS和HMS的XRD峰（放大的XRD图谱属于MoS2的（002）峰）。（e） THMS和DTHMS的拉曼光谱（放大的拉曼峰属于379cm-1处的拉曼特征峰）。（f） THMS和DTHMS的EPR光谱。
图2（a） CBZ在催化剂/PMS系统中的降解。（b） 催化剂的EIS光谱。（c） PMS在THMS和DTHMS上的差分电荷分析。（d） THMS和DTHMS的态密度。
图3（a） DTHMS@Fe的TEM图像和元素映射图像.（b）Fe2p的XPS光谱DTHMS@FePMS激活前后。（c） THMS、DTHMS和DTHMS@Fe的太阳光谱辐照度（灰色）和紫外-可见-近红外吸收光谱.（d）THMS、DTHMS和DTHMS@Fe在模拟太阳辐射下的太阳光谱中紫外线、可见光和近红外光的比率以及催化剂的吸收率与太阳光谱的总能量。
图4（a） CBZ在催化剂/光/PMS体系中在不同条件下的降解效率。（b）在THMS、DTHMS和DTHMS@Fe在不同的条件下的Kobs。（c）DTHMS和（d）DTHMS@Fe.的静电电势。
图5（a） •OH、•SO4-和1O2的清除实验（猝灭剂的浓度为5mM）。（b） 催化剂/PMS系统中DMPO-•OH和DMPO-•SO4-和（c）TEMP-1O2的EPR信号。（d） PMS活化前后DTHMS的Mo3d的XPS光谱。（e） DMPO-•OH和DMPO-•SO4-以及（f）TEMP-1O2在不同温度下的EPR信号。
图6（a）初始pH、（b）腐殖酸、（c）共存离子和（d）PMS剂量对DTHMS@Fe/PMS/light系统的影响。（e） 优化的结构和（b）CBZ的分子静电势。（d） CBZ在分解过程中的转化产物/中间体。
主要结论
总之，本研究开发了一种含有Fe纳米颗粒的硫缺陷1T/2H多相MoS2催化剂DTHMS@Fe，它能有效地激活PMS以降解CBZ。在优化的DTHMS@Fe/PMS/light系统，CBZ的降解率（初始浓度为10ppm）在15分钟内达到99%， DTHMS@Fe反应速率常数分别是初始THMS和DTHMS系统的3.6倍和2.9倍。催化效率的显著提高可归因于以下特征：（1）合适的1T相的引入促进了多价钼物种之间的电子传输。（2） 硫缺陷的大量存在为PMS提供了丰富的吸附位点。（3） 基于Fe纳米颗粒的等离子体耦合光热效应激发了反应动力学，同时产生了更多的自由基通道。CBZ的降解是通过自由基途径和非自由基途径的协同作用实现的，同时在长时间的操作过程中表现出非凡的稳定性和最低的金属浸出率。我们的工作试图将光热转换引入PMS共活化系统，并为研究太阳能在环境修复中的应用提供了新的思路。
王超院士团队实验中的焦耳加热仪器，为合肥原位科技有限公司焦耳加热装置。
通过焦耳加热装置，针对导电材料，科学家可利用其自身的焦耳效应，对其施加电气环境；针对非导电材料，则可通过我司配备的各类耐高温极速加热样品台进行加热，从而使材料在极短的时间内（0~10 S）达到极高的温度（1000~3000 ℃），升温速率最快可达到10000k/s。
通过对材料的极速升温，可考察材料在极端环境、剧烈热震情况下的物性改变。
该产品目前广泛应用在电池、催化、陶瓷、金属材料等领域，可通过极速升降温制备纳米尺度颗粒，单原子催化剂，高熵合金等。
