应用成果

 DOI：10.1016/j.seppur.2026.136891

全文概述

本文系统研究了利用快速焦耳加热（FJH）技术实现铝电解废碳阴极（SCC）中碳与氟化物的闪蒸分离机制。研究揭示了样品加热容器（SHC）几何结构对分离效率的关键影响，发现管状SHC因其能有效促进挥发物逸出并作为物理过滤器防止碳颗粒夹带，表现出最优分离性能。在最优条件下（4次FJH循环、75%填充率、500A电流），可获得纯度达96.0%的碳基材料。文中还结合热力学分析与多尺度表征手段，阐明了氟化物的闪蒸挥发与难熔氧化物的碳热还原两大分离机制，为复杂多组分固废的资源化回收提供了新思路。

文章亮点

（1）结构突破：首次揭示SHC结构对FJH分离效果的决定性作用，管状侧向开孔设计兼具挥发物逃逸通道与碳颗粒过滤功能，解决碳夹带难题。

（2）高效快速：单循环处理仅需数秒，相比传统焙烧、真空蒸馏等方法，效率提升数个数量级，且无需化学添加剂。

（3）双重机制：阐明闪蒸蒸发与碳热还原协同作用的分离原理，实现氟化物与难熔氧化物的同步高效去除。

（4）高值回收：最优条件下碳基体纯度达96.0%，且石墨化程度提升、缺陷密度降低，为废碳阴极高值化利用奠定基础。

图文解析

1、焦耳热（FJH）分离系统

比较了五种不同结构的SHC对分离效率的影响，管状（#1）、不同尺寸样品槽（#2、#3）、带微孔盖板的样品槽（#4）、石墨纸折叠式（#5），结构差异直接影响加热速率与分离行为。

2、不同SHC的FJH处理结果及分离效率

图中展示了使用不同SHC进行FJH处理后的实验现象。管状SHC（#1）处理后，大量白色物质（主要为NaF）附着在收集板上，而其他结构SHC处理后，既有白色物质也有黑色物质释放，表明存在碳颗粒夹带现象。实验结果显示，使用#1 SHC后，基材碳含量从63.6%提升至87.7%，且挥发物中碳含量极低（0.4%），实现了高选择性分离。

3、FJH最佳工艺参数

展示了不同FJH循环次数、样品填充比例和预设电流条件下的底物碳含量。随着FJH循环次数增加，底物碳含量逐渐提高；在75%填充比例和500A预设电流条件下，底物碳含量达到最优（96.0%）。原始样品为粉末状，1次循环后烧结为柱状结构（电解质熔融粘结碳颗粒），2次循环后逐渐松散，8次循环后恢复粉末状（电解质完全分离）。

4、表征及分离机制验证

图（a）XRD结果显示，随循环次数增加，NaF、Al₂O₃衍射峰逐渐消失，8次循环后仅残留CaF₂，证实主要杂质去除效果。图（b）拉曼ID/IG比值从0.44降至0.18，表明石墨化程度提升、缺陷密度降低。

SEM-EDS表面扫描图像结果显示，原始SCC中C、O、F、Na、Al均匀分布；8次循环后O、F、Na、Al含量显著降低，Si、Ca分布无明显变化。直观呈现元素分布变化，证实主要杂质的高效去除及 Si、Ca的存留特性。

SCC组分饱和蒸气压曲线结果显示，蒸气压顺序为AlF₃＜Na₃AlF₆＜NaF＜SiO₂＜CaF₂＜Al₂O₃，NaF、Na₃AlF₆在1600℃以下即可蒸馏，而CaF₂、Al₂O₃蒸气压低，难以直接闪蒸分离。为分离机制提供热力学依据，解释了氟化物闪蒸与氧化物需碳热还原的差异。

SiO₂与Al₂O₃碳热还原的ΔG-T曲线显示，图（a）SiO₂结果显示1522℃以上可通过多路径还原生成Si或SiC，热力学上优先转化为SiC。图（b）Al₂O₃结果显示，2000℃以上还原生成Al、AlO等气态产物，为氧化物去除提供理论支撑。

总结与展望

本文通过系统研究FJH技术在铝电解废碳阴极资源化回收中的应用，揭示了SHC几何结构对分离效率的关键影响，并优化了处理参数以实现高效分离。研究不仅为复杂多组分固体废物的FJH处理提供了新见解，还展示了该技术在环保与经济效益方面的显著优势。未来工作可进一步探索SHC内瞬态压力动力学和流体动力学的定量分析，以及FJH技术在其他危险废物回收中的应用潜力。

通讯作者简介

陈昱冉，郑州大学直聘副教授，硕士生导师。2020年6月博士毕业于中国矿业大学，2020年7月入职郑州大学。主持或参与国家自然科学基金2项，省部级及市厅级基金6项。研究方向：1）铝工业固废处理及资源化利用；2）超声波基础理论及超声团聚研究；3）微细矿物浮选工艺及设备。担任《Seperation》期刊特刊编辑，担任期刊《Frontiers in Chemistry》评审编辑，在国内外学术期刊发表学术论文44篇，其中第一或通讯作者论文21篇，授权发明专利8项。

孔亚鹏，郑州大学直聘研究员，博士生导师。2020年6月博士毕业于东北大学，2023年12月入职郑州大学。围绕稀有金属熔盐电化学冶金、绿色铝冶金新技术、工业固废资源化处理等方向，以第一作者/通讯作者发表论文十余篇；主持或参与国家自然科学青年基金、河南省重大科技专项、郑州市协同创新重大科技专项等项目，形成的技术成果铝电解槽双端节能理论研究与关键技术开发”获中国有色金属工业科学技术一等奖，参与的“半熔态铜铝铸轧复合关键成形技术及产业化”项目成果获2024年度中国产学研合作科技创新成果奖。

本文使用的焦耳加热装置是由合肥原位科技有限公司研发，感谢老师支持与认可！

焦耳加热装置

焦耳加热装置是一种新型快速热处理/合成的设备，该设备可使材料在极短（毫秒级/秒级）时间内达到极高的温度（1000~3000℃），升温速率最快可达到10000k/s；通过对材料的极速升温，可考察材料在极端环境、剧烈热震情况下的物性改变，可通过极速升降温制备纳米尺度颗粒，单原子催化剂，高熵合金等。目前广泛应用在电池材料、催化剂、碳材料、陶瓷材料、金属材料、塑料降解、生物质等领域。