人们在调节金属-基底相互作用方式,从而对催化剂界面的电子结构、立体结构进行调控进行广泛的研究。
有鉴于此,上海交通大学刘晰、北京大学马丁、王蒙、中国科学技术大学刘进勋等报道通过调节金属-基底相互作用,构建了一系列TiO2-x/Ni催化剂,通过SMSI作用在Ni纳米粒子表面修饰畸变TiO2-x层。
本文要点
要点1. 得到的TiO2-x/Ni催化剂在220 ℃环境压力进行FT合成,CO转化率达到~19.8 %。而且~64.6 %的产物是C2+烃类,比Ni基催化剂在相同催化反应中生成甲烷主要产物的现象不同。
要点2. 通过对超薄NiTi-LDH材料进行还原气氛煅烧处理,生成Ni表面覆盖TiO2-x的催化剂,通过原位XPS、原位EXAFS、原位DRIFTS验证催化剂具有丰富的Niδ-/TiO2-x界面。这种催化位点与碳原子之间的结合力非常强,并且抑制生成甲烷,促进C-C增长,因此在FT合成过程中在Ni表面生成C2+。
作者发现LDH转化方法是构建SMSI催化剂的一种非常好的方法,能够可控的形成大量界面催化活性位点,这种方法为设计高活性异相催化剂提供帮助。
Xu, M., Qin, X., Xu, Y.et al. Boosting CO hydrogenation towards C2+ hydrocarbons over interfacial TiO2−x/Ni catalysts. Nat Commun 13, 6720 (2022) DOI: 10.1038/s41467-022-34463-7 https://www.nature.com/articles/s41467-022-34463-7